La collection d'art privée de Basil et Elise Goulandris, aujourd'hui décédés, comprend des sculptures, des peintures et des esquisses rares qui offrent un panorama des artistes les plus importants des XVIIIe, XIXe et début du XXe siècles, notamment Picasso, Cézanne, Van Gogh, Monet, Degas, Pollock, Bacon et Chagall. Deux étages sont également consacrés à l'art grec du XXe siècle et à l'art contemporain.