Die private Kunstsammlung der verstorbenen Basil und Elise Goulandris umfasst seltene Skulpturen, Gemälde und Skizzen, die ein Panorama der wichtigsten Künstler des 18., 19. und frühen 20. Jahrhunderts bieten – darunter Picasso, Cezanne, Van Gogh, Monet, Degas, Pollock, Bacon und Chagall. Es gibt auch zwei Etagen, die der griechischen Kunst des 20. Jahrhunderts und der zeitgenössischen griechischen Kunst gewidmet sind.